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論文

Analysis on adsorbent for spent solvent treatment by micro-PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.

International Journal of PIXE, 29(1&2), p.17 - 31, 2019/00

PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。

論文

ホタテ貝加工残渣の有効利用に関する研究; ボイルされたホタテ貝中腸腺からのカドミウム除去

中居 久明*; 瀬古 典明; 玉田 正男; 天間 毅*; 小熊 正臣*

日本イオン交換学会誌, 15(1), p.10 - 15, 2004/01

ホタテ貝の加工残渣を肥料や飼料等の資源として有効利用を図るため、ボイルした中腸腺中から有害金属のカドミウムを除去する方法について検討を行った。中腸腺からカドミウムを溶液中に遊離させる酸を選定するため、12種類の酸溶液(0.1M)で比較した。その結果、カドミウムの溶出効果,酸の毒性,コストの面からリンゴ酸を選出した。リンゴ酸濃度及び水洗処理回数の最適化により、中腸腺中のカドミウム濃度を0.5ppm以下にすることができた。また、リンゴ酸により遊離されたカドミウムを含む処理溶液は放射線グラフト重合で合成したイミノ二酢酸型吸着材のカラムを通過させることにより、排出基準の0.1ppm以下に低減できることを確認した。

口頭

イミノニ酢酸樹脂による再処理低レベル放射性廃液中の微量元素分析法の開発

松島 怜達; 伊藤 義之; 小島 順二; 舛澤 俊*; 新井 剛*

no journal, , 

東海・再処理施設より発生する低レベル放射性廃液(LLW)は、低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)にて共沈限外ろ過・吸着処理後、セメント固化される予定である。その際、セメント硬化反応に影響を与える金属元素の組成把握が重要であるが、LLWは高濃度のナトリウム(Na)を含むため、微量に含まれる金属元素の定量が困難であった。本研究では、Naと金属元素を群分離できる多孔性シリカ担体にイミノ二酢酸基を担持させた自製吸着材(SIDAR)について、吸着特性を調査し、LLWへの適応性の検討を行った。本研究では、SIDARを用いて振とう試験を行い、pH毎の吸着分配係数を算出することで吸着特性を評価した。SIDARは何れのpH領域においてもNaを非吸着であり、2価の金属元素に対しては、pH2以上で吸着分配係数が上昇していくことが明らかとなった。SIDARは、2価の金属元素に対し選択性を有することから、Naと2価の金属元素を分離することが可能であると示唆された。

口頭

グラフト重合吸着材を用いた廃溶媒からの核燃料物質回収プロセスの開発

大野 真平; 荒井 陽一; 渡部 創; 瀬古 典明*; 笠井 昇*; 保科 宏行*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

PUREX再処理では廃抽出溶媒としてリン酸トリブチル(TBP)が発生する。TBPと放射線劣化物であるりん酸ジブチル(DBP)が共存することで核燃料物質の回収が困難となる。その結果、溶媒の放射線分解により爆発の恐れがある水素ガスの発生が懸念される。そこで、本研究では、キレート剤に使用されるイミノ二酢酸(IDA)及びイオン交換基として使用されるスルホン酸(SO)の二種類の官能基を導入したグラフト重合吸着材に着目し、溶媒中からのU、Pu回収法への適用性を検討した。なお本研究ではPuの模擬元素としてZrを使用した。各吸着材を使用したZr吸着試験の結果、SO型吸着材はZrに対し吸着反応を示さなかった。一方で、IDA型吸着材はZrに対し吸着反応を示した。また、IDA型吸着材は溶媒中のDBP濃度割合によらずZrを吸着可能であった。以上の結果より、IDA吸着材を使用したPUREX廃溶媒からの簡便なU, Pu回収プロセスへの適用の可能性が示された。

口頭

劣化溶媒処理のための機能性グラフト重合吸着材の創出

大野 真平; 荒井 陽一; 渡部 創; 瀬古 典明*; 笠井 昇*; 保科 宏行*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

PUREX法で抽出剤として用いられるリン酸トリブチル(TBP)は放射線劣化によりリン酸ジブチル(DBP)が生成し、UやPuと逆抽出が困難な錯体を形成する。DBPを含む廃溶媒からの核燃料物質直接回収プロセスを確立するため、廃棄物低減化に効果的な固体吸着材に着目し、イミノ二酢酸(IDA)を官能基とした機能性グラフト重合吸着材を創出し吸着性能を評価した。なお本研究では核燃料物質の模擬元素としてZrを使用した。まずIDA吸着材に吸着されたZrの局所構造を明らかにするため、マイクロPIXE法とEXAFS法による分析を行った。その結果、Zrは吸着材全体に分布し、TBPまたはDBPとのZr錯体がカルボニル基のOに捕捉され、時間経過とともに変化していると推察された。また、吸着材合成時に生成する親水性のOH基がZr分配比の低下に影響すると推察された。そのため、適切な方法でIDAを導入することにより廃溶媒中からの核燃料物質回収の見通しを得た。

口頭

Na高含有放射性廃液からの核種回収を目指した複合型イミノ二酢酸樹脂の開発

木田 福香*; 中村 文也*; 新井 剛*; 松島 怜達; 齋藤 恭央

no journal, , 

本研究ではNa高含有放射性廃液中のNaとその他核種の分離に適した吸着材の開発を行った。本研究で開発した複合型IDA樹脂(SIDAR)は、Na高含有溶液から選択的に目的元素を吸着できることが示された。

口頭

使用済み燃料再処理プロセスから発生する廃溶媒処理技術の開発,4; マイクロPIXE及びEXAFSを用いたイミノ二酢酸吸着材に吸着したZrの分析

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

no journal, , 

STRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトの一環として、PUREX法などの試験研究で発生した廃溶媒からの金属物質の回収方法に、固体吸着材の適用を検討している。本報では、Puと類似のDBP錯体構造となるZrを模擬物質とし、吸着材に吸着した微量Zr量を測定するために粒子単位でParticle Induced X-ray Emission (PIXE)を分析し、また、Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)による吸着材の分析からZr吸着状態の評価を行った。マイクロPIXEによる微量Zrの定量分析に成功し、またEXAFSにより水溶液、溶媒からのZrの吸着メカニズムは異なるとの結果を得た。

口頭

複数のペルフルオロアルキル基を導入したイミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては抽出剤の合成プロセスと共に、パーフルオロ基の合成数が抽出操作や性能に与える影響についても報告する。

口頭

複数のペルフルオロアルキル基を導入したイミノニ酢酸型キレート吸着剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、RF基としてペルフルオロヘキシル基(C6F13基)を導入したイミノ二酢酸型キレート吸着剤の合成プロセスと、吸着材としての性能評価について報告する。

口頭

含フッ素イミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、先行研究の知見を利用し、イミノ二酢酸に配位させるパーフルオロ基の構造が抽出性能に与える影響について報告する。

口頭

含フッ素イミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、先行研究の知見を利用してペルオロアルキル部位とイミノ二酢酸部位をそれぞれ2つずつ導入した化合物を合成し、抽出性能に与える影響について報告する。

特許

アメリシウムの抽出方法

松村 達郎; 鈴木 英哉

not registered

特願 2019-151070  公開特許公報  特許公報

【課題】鉱工業分野や原子力分野で利用できるアメリシウムの効率的な抽出方法を提供することを目的とする。 【解決手段】アメリシウムを含む酸性水溶液を、下記一般式(A)で表されるイミノ二酢酸アミドの存在下で有機溶媒に接触させることにより、アメリシウムを有機溶媒に溶解させ、さらに、ジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)などの窒素ドナー系の水溶性錯化剤を含む酸性水溶液と接触させて逆抽出を行うことにより、アメリシウムを効率良く抽出することができる。

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